O que está acontecendo com a etapa de migração de alquila no mecanismo de reação de Schmidt em uma cetona?

O que está acontecendo com a etapa de migração de alquila no mecanismo de reação de Schmidt em uma cetona?
Anonim

o Reação de Schmidt para uma cetona envolve reagir com # "HN" _3 # (Ácido hidrazóico), catalisado por # "H" _2 "SO" _4 #, para formar uma hidroxilimina, que então tautomerizes para formar uma amida.

O mecanismo é bastante interessante e é o seguinte:

  1. O oxigênio carbonil é protonado, uma vez que tem alta densidade eletrônica. Isso catalisa a reação para que o ácido hidrazóico possa atacar no próximo passo.
  2. O ácido hidrazóico se comporta quase como um enolato, e ataques nucleofílicos o carbono carbonílico.
  3. O mecanismo continua a formar uma imina, então nós protonamos o # "OH" # para formar um bom grupo de saída.
  4. As formas de imina e o # "H" _2 "O" # sai.
  5. Um próton é retirado do nitrogênio do imínio.
  6. Aqui é onde o migração de alquil ocorre. Observe que isso se parece um pouco com um típico Migração de 1,2-alquil (# "E" 2 #) processo quando uma carbocao primia se formaria durante a reaco de eliminao.

    Desde o # "N" - "N" # # sigma # vínculo é fraco (apenas ligeiramente mais forte que um peróxido # "O" - "O" # # sigma # bond, por sobre # "15 kJ / mol" #), isto favoravelmente quebra, e o maior / mais volumoso #R "'" # grupo migra para o nitrogênio da imina. Desde o # "N" - "N" # vínculo favorável quebra, libera o #sigma ^ "*" # orbital antibonding no nitrogênio da imina e permite que o grupo alquil seja doado para ele. É interessante, porém, não claro por que o maior #R "'" # grupo é aquele que migra, aparentemente "independentemente da sua natureza" (pág. 15).

  7. o Imodium carbocation intermediário formas, que eu suspeito que sejam inesperadas, embora tenha sido provado para formar (cf. aqui, pg. 15). A água pode então se comportar facilmente como um nucleófilo e vínculo.
  8. Para realizar a reação direta não podemos eliminar a água da molécula (que reformaria o intermediário), então nós desprotonar isto.
  9. Tautomerização segue para o intermediário hidroxilimina, agarrando um próton da água recentemente protonada.
  10. Finalmente, o mecanismo é concluído quando o desprotonação ocorre para formar o produto amida.

A migração de alquil é bastante divertida de se encontrar, mas na verdade não é exclusiva desse mecanismo.

Outro exemplo rápido de migração alquílica está no Reações de 1,1 inserção nos complexos de metais de transição-carbonilo, em que um grupo alquilo é cis para um # "CO" # ligando (Química Inorgânica, Miessler et al.).

Neste caso, o grupo alquila migra e o # "" ^ 13 "CO" # coordena depois. (Miessler et al. Forneceram o isótopo # "CO" # estudos que mostraram migração de alquil sobre # "CO" # migração.)

Venha para pensar sobre isso, há outro exemplo interessante de migração alquílica em hidroboração!

Veja se consegue descobrir: